Die effektive Umsetzung von Kohlenstoffdioxid (CO₂) zu höherwertigen Produkten ist ein wesentlicher Baustein für nachhaltige Energiesysteme und für eine chemische Industrie, die auf regenerativer Energie und nachwachsenden Rohstoffen basiert. Übergangsmetallbasierte Katalysatoren erfüllen diese Anforderungen und reduzieren CO₂ selektiv zu einzelnen Produktplattformen, die allerdings nur selten über die formale Oxidationsstufe des Formiats hinausgehen. Daher ist die Entwicklung von molekularen Systemen, die durch ihre Adaptivität selektiv verschiedene Produktplattformen erreichen, eine wichtige Aufgabe.

Dies motivierte ein Forscherteam unter der Leitung von Prof. Dr. Walter Leitner und Dr. Christophe Werlé am MPI CEC dazu, ein cobaltbasiertes katalytisches System für eine anpassbare und selektive Reduktion von CO₂ entweder zur Formiat-, Formaldehyd- oder Methanol-Platform zu entwickeln, das sich durch molekulare Kontrolle über die erwünschte Oxidationsstufe auszeichnet. Die Ergebnisse wurden in der Zeitschrift <link https: onlinelibrary.wiley.com doi abs anie.202004463>Angewandte Chemie International Edition veröffentlicht.

„Die Selektivität hinsichtlich der erreichten Oxidationsstufe reagiert sehr empfindlich auf Änderungen der Reaktionsbedingungen wie der Wahl des Lösungsmittels, des als Reduktionsmittel verwendeten Hydrosilans, der Temperatur und des Drucks.“, erklärt Hanna H. Cramer, die als Doktorandin die experimentellen Arbeiten in der Abteilung<link> Molekulare Katalyse duchgeführt hat. „Anhand dieser Erkenntnisse haben wir die besten Bedingungen für jede Produktplattform kombiniert und konnten so selektiv Formiate, Acetale des Formaldehyds oder Methanol-Derivate mit einem einzelnen katalytischen System synthetisieren.“

Weitere Studien zielen darauf ab, das Konzept der adaptiven Katalyse auf andere Systeme und Reduktionsmittel wie zum Beispiel Wasserstoff zu übertragen. Außerdem sind der Reaktionsmechanismus und die genauen molekularen Kontrollfaktoren für die Veränderungen der Selektivität Gegenstand weiterer Untersuchungen, die in Kooperation mit der Gruppe von Prof. Dr. Frank Neese im gemeinsamen Joint Work Space mit dem Max-Planck-Institut für Kohlenforschung erforscht werden.

Originale Publikation: Leitner, W., Werlé, C., Weyhermüller, T., Chatterjee, B., Cramer, Hanna H. Controlling the Product Platform of Carbon Dioxide Reduction: Adaptive Catalytic Hydrosilylation of CO₂ Using a Molecular Cobalt (II) Triazine Complex. Angewandte Chemie International Edition. <link https: doi.org anie.202004463>DOI: 10.1002/anie.202004463